В его составе мульти-инструменталист и продюсер Дэнжер Маус (Danger Mouse, урожд. Brian Burton) и вокалист Си-Ло Грин (Cee-Lo Green урожд. Thomas Callaway). Обладатели премии Грэмми. До формирования дуэта Нарлс Баркли, его участники уже имели большой опыт в индустрии шоу-бизнеса. Так, например, Си-Ло сначала был в составе хип-хоп коллектива Гуди Моб (Goodie Mob) из Атланты, который в 1990-х гг.